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阐明控制硫氧化还原反应的机制对于开发高能量密度锂硫电池至关重要。尽管已有进展，但关于从 LiS 到 LiS 的固 - 固转化动力学仍知之甚少。本工作表明，反应中间体中的自旋态转变是动力学缓慢的关键因素。在密度泛函理论和机器学习辅助催化剂筛选的指引下，我们发现催化剂的自旋矩与 LiS 转化为 LiS 的吉布斯自由能势垒之间存在负相关关系。在一系列双金属掺杂催化剂中，具有高自旋矩的钴、镍掺杂 MoS 催化剂能够调节反应物的自旋态，降低与自旋态转变相关的高自由能势垒。因此，采用该催化剂的锂硫电池显示出加速的硫转化过程，特别是在固 - 固转化阶段，抑制了多硫化物穿梭效应，并具有稳定的电化学性能。一款软包电池实现了 13.2 Ah 的容量和 435 Wh/kg 的比能量。这些发现揭示了对硫转化中自旋矩作用机理的理解，使得为锂硫电池设计高效且耐用的催化剂成为可能。